主题：分子催化剂和表界面反应机理，以及超分子动力学的模拟计算

主讲人：詹绍琦

时间：2024年1月5日（周五）上午10:30-12:00

主持人:西湖大学人工光合作用与太阳能燃料中心主任 孙立成 教授

地址：西湖大学云谷校区E5-244

詹绍琦

博士，瑞典乌普萨拉大学

主讲人：

詹绍琦博士，2019年在瑞典皇家工学院获博士学位，2020年至2023年先后在加州大学河滨分校，马里兰大学，牛津大学从事博士后研究工作。其中在牛津大学的研究工作受瑞典研究委员会Vetenskapsrådet International Post-Doctor 基金（220,000 USD）资助。2023年11月获瑞典研究委员会FORMAS early-career基金（383,000 USD）支持独立研究。詹博士在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Joule, Nat. Commun., ACS Cent. Sci., ACS Catal. 等国际权威期刊发表论文30余篇。作为一名计算化学研究者，詹博士研究项目涉及小分子和表界面催化、以及超分子化学。专注于研究复杂环境中多尺度分子的动态结构和反应机制，以及开发计算模型；运用量子力学、分子动力学、量子力学/分子力学和经验性价键理论等计算方法，来解决计算化学中的复杂科学难题。

讲座摘要：

理论计算对分子催化剂和表界面催化剂的机理研究。推动水氧化、二氧化碳还原、氮还原等反应在解决当前能源环境问题中起着至关重要的作用。模拟研究催化剂在所处真实环境中的反应路径，对理解催化剂机理并设计催化剂推动该类反应，至关重要。针对这一难题，我们结合了密度泛函理论，分子动力学，以及经验价键理论。通过模拟分子催化剂在溶剂中和界面上，以及表界面催化剂的催化机理，理论模拟为理解催化反应过程，以及实验设计催化剂提供帮助。此外提出的模拟计算方法和模型，为模拟复杂体系提供借鉴。

理论计算对超分子结合能力和动力学研究。金属笼通过空间隔离，对调控分子行为以及分离保护分子起着重要作用。然而，鲜有报道能高效分离保护分子的金属笼的方法和模型。基于这个问题，我们运用量子力学计算方法以及机器学习模型，研究了[Pd₂L₄]⁴⁺金属笼对于结合分子能力的研究。将cutinase-like酶封装在自组装的[Pd₁₂L₂₄]⁴⁸⁺金属笼中已被证明能增强cutinase-like酶在有机溶液（比如乙腈）和高温下的稳定性和反应性。然而，封装以及溶剂如何影响酶在有机溶剂下的动态结构、稳定性和反应活性仍然知之甚少。我们通过搭建了被[Pd₁₂L₂₄]⁴⁸⁺金属笼封装酶的模型，采用了分子动力学、高斯加速分子动力学和量子力学模拟体系的动力学过程，观察到了酶展开的分子动力学过程，造成酶不稳定的因素，以及影响酶催化活性的原因。从理论上解释封装以及溶剂对酶的稳定性和催化活性的关键作用。

讲座联系人:

项老师，邮箱：xiangxiaoling@westlake.edu.cn