近日，西湖大学理学院吴颉团队与浙江大学物理学院谢燕武团队、西湖大学理学院吴从军团队合作，在《自然通讯》上发表了题为“Reentrance of interface superconductivity in a high-Tc cuprate heterostructure”的研究论文。
西湖大学理学院吴颉教授为通讯作者，西湖大学理学院吴颉实验室2020级博士研究生沈静怡与浙江大学物理学院谢燕武实验室2020级博士研究生史传宇为论文的共同第一作者。西湖大学理学院吴从军实验室潘志明博士为论文的第二作者。
在物理学中，有一个充满着神秘色彩的领域，现今的理论无法解释其所有的现象，但它拥有着人类无法想象的巨大的应用前景——这就是超导，一种在低温下具有零电阻和完全抗磁性的物理现象。
超导材料在医疗、能源、交通、量子计算等发面都有着巨大的应用前景，然而由于超导电性需要在极低的温度下出现，严重地限制了超导材料在现实生活中的应用，因此物理学家们一直在寻找能在更高温度下实现超导的材料。
在众多的超导材料中，铜氧化物高温超导体，比如BaLa4Cu5O13.4，La1.8Sr0.2CuO4等，又是其中独树一帜的存在，它是常压条件下迄今为止超导转变温度Tc最高的超导材料体系，对它的微观机制破解入选了《Science》125个重大科学难题，目前依旧是凝聚态物理中最大的谜团和挑战之一。
2007年，Reyren等人在LaAlO3/SrTiO3异质结上发现了界面的超导电性。他们发现这个超导电性出现在LaAlO3和SrTiO3界面的薄层中，并且超导转变温度与界面层的厚度有关。人工异质结构提供了一种新的、非常规的方法来制造更多种类的稳定的超导材料。
2008年， Gozar等人在由绝缘体La2CuO4和金属性的La1.55Sr0.45CuO4（LSCO(0.45)/LCO）组成的界面处也观察到15～30K左右的超导电性，自此开启了La2-xSrxCuO4/La2CuO4（LSCO(x)/LCO）异质结构的界面超导研究。随着研究的深入和薄膜生长技术的发展，研究者发现在掺杂浓度0.16≤ x ≤0.45时，LSCO(x)/LCO的超导转变温度Tc大致保持在40K左右，这和在最佳掺杂的LSCO(0.16)单层结构的超导转变温度一致。造成这样特殊的超导转变温度和LSCO(x)本身特殊的化学势依赖关系有关。
在工业上，通过对硅掺杂不同的杂质离子可以得到不同电性质的硅。同样的，通过掺杂母体LCO，可以使得其从莫特绝缘体到金属再到非常规超导体。在这个掺杂的过程中，La是+3价阳离子，而Sr是+2价阳离子，用一个Sr离子替代La离子就相当于往这个体系中引入了一个空穴（相对于电子为-e的电荷，空穴为+e的电荷）。就像是往水里拿走石子会引起液面的降低改变了液体的势能一样，带走电子（相当于放入空穴）也会引起费米面的降低从而改变了化学势。可以预想的是随着Sr的掺杂，LSCO(x)的化学势会越来越低（对应着功函数W的上升，功函数是费米面与真空之间的势能差）。然而实验证明LSCO(x)的化学势在达到最佳掺杂x = 0.16之前是不变的，在x ＞0.16时和掺杂浓度成线性变化（图1 是使用KPFM方式测量的功函数随掺杂浓度的变化）。这种奇异的化学势依赖关系正是铜氧化物中电子系统不再遵守一般金属中的费米液体行为的标志，其机理还有待进一步深入挖掘。
对于LSCO(x)/LCO异质结构来说，LSCO(x)和LCO之间的化学势差异就会导致空穴从原本富集的LSCO(x)中移动到LCO中。这些移动空穴就会帮助LCO达到超导所需要的空穴浓度，使得LCO产生超导性。这里提到的奇怪的化学势依赖关系导致当空穴达到LCO的某一层，它的空穴浓度达到和原本LSCO(0.16)该有的浓度一样时，即使下一层空穴浓度更低，空穴也不会再移动。因此，这些“自有规矩”的空穴使得在LSCO(x)/LCO异质结构中，总有某一层能达到和LSCO(0.16)一样的空穴浓度，这就有了不随掺杂浓度改变的LSCO(x)/LCO异质结构的超导转变温度。
图1: LSCO(x)的功函数随掺杂浓度的变化
由于生长条件的限制，以往对重掺杂（x >0.45）的LSCO(x)和LSCO(x)/LCO研究较少。从以往的结论推测，LSCO(x)/LCO异质结构的超导转变温度应该会一直保持40K不变。然而，研究团队发现随着掺杂浓度x的增加，超导转变温度Tc并非恒定不变，而是经历了先降低，到x = 0.8时出现完全不超导，再到界面超导的重新回归的过程（图2）。这说明，在重掺杂的LSCO(x)/LCO异质结构的界面超导中，除了化学势以外存在其他的影响因素。
图2:超导转变温度随掺杂浓度的变化
研究团队对LSCO(x)/LCO和LSCO(x)的电输运进行了详细的测量与分析之后提出了一个更加完善的理论模型：在LSCO(x)/LCO界面超导中，界面电荷转移并不完全取决于两种母体化合物之间的化学势差异。相反，化合物的电传输特性，如载流子的迁移率，也起着至关重要的作用。
图3: LSCO(x)和LCO界面的载流子移动示意图
如图3，随着掺杂浓度的上升，LSCO(x)中的缺陷会明显增多，这些缺陷就会形成钉扎中心（Pinning center）。
LSCO(x)中的空穴会绕着钉扎中心移动，就像是用无形的绳子拴在钉子上，让空穴无法逃脱，形成了局域化。总而言之，随着掺杂浓度的上升，LSCO(x)中的缺陷增多，局域化越强。这就导致了即使LSCO(x)和LCO之间有较大的化学势差异，空穴也难以移动。因此随着掺杂浓度x的增大，LSCO(x)/LCO界面超导性逐渐减弱直到
x = 0.8时失去超导性。但只要力量（化学势差异）足够大，被拴住的空穴也可以挣脱钉扎中心的吸引而跳跃（variable range hopping）到LCO上，这就使得超导性在更高的掺杂时重现。
吴颉团队此项研究揭示了在某些异质结构中能否形成（超）导电界面层这一长期存在的难题，并为寻找具有界面超导性的新型化合物提供了指导。通过将电荷局域化影响下的电荷漂移和扩散包括在内，我们的数值模型向具有界面超导温度预测能力的实用理论迈进了一步。
该研究得到了西湖大学未来产业研究中心、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、新基石科学基金和西湖多学科研究计划中心的资助以及西湖大学物质公共实验平台和西湖大学微纳加工平台的技术支持。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-42903-1
